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原子级范德瓦尔斯(vdW)异质结由于其独特的物理特性,一直是量子材料领域中最引人注目的研究对象之一。这些系统的层间耦合对实现新颖的物理观测和丰富界面功能起着至关重要的作用。由于二维(2D)过渡金属二卤化金属(TMD)的原子半导体具有不同的能带排列和层间相互作用,因此由该类材料垂直堆叠构成的异质结具有更引人关注的光学和光电特性。具体而言,此类vdW异质结中的层间激子由来自不同2D层的载流子组成,并在电荷分离过程中发挥重要作用。与层内激子相比,层间激子通常具有更长的电子-空穴复合寿命,因此在某些情况下可能会影响太阳能电池和光电探测器中的光吸收。此外,层间激子对层间距离的敏感性使得能够通过晶格参数的外部调制来有效地调节材料特性。因此,探索vdW异质结中的层间激子,尤其是它们对不同调谐方法的动态响应的潜在机制具有重要的基础和实践意义。

图1. 单层WS / MoSe 异质结的构建及光学特性。

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目前,已有多种不同的调谐方法,例如材料选择,层数,堆叠顺序,电磁场等等。但这些方法仅实现了晶格参数的有限变化。与上述几种方法相比,高压是诱导其晶体结构和电子结构发生剧烈变化的有效方法。目前对vdW异质结层间激子的高压调谐鲜有报道,这可能与在高压腔内制作高质量单层异质结的难度有关。然而,定量研究高压对vdW异质结的光学和光电性能的有效调控仍是十分必要的。

图2. 不同压力下单层MoSe 、WS 以及WS /MoSe 异质结的荧光谱和层间激子峰的归一化强度。

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最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心博士后马肖莉在洪芳副研究员、于晓辉研究员的指导下,联合北京交通大学张小娴教授、何大伟教授,以及北京理工大学孙家涛教授等,通过金刚石压砧(DAC)对单层WS /MoSe 异质结施加压力,有效地调节了WS /MoSe 异质结的电子结构和层间耦合。

图3. WS /MoSe 异质结中层间和层内激子的转变示意图,以及归一化后单层MoSe 、WS 和WS /MoSe 异质结的压力依赖荧光谱图。

他们首先通过对单层WS 、MoSe 和WS /MoSe 异质结进行荧光测量,发现随着压力逐渐增大,其荧光峰的强度均明显减弱(图2),这可能与其压力诱导的直接带隙到间接带隙的跃迁相关。与单层WS 、MoSe 相比,WS /MoSe 异质结的层间激子峰(IX峰)在压力作用下表现出更为复杂的演化,因为它不仅与两个组分的电子结构相关,而且还依赖于层间耦合。通过系统地研究0到8.9 GPa 压力下WS /MoSe 异质结的荧光峰,发现随着压力的增加,XWS 的荧光峰强与异质结的IX峰强相比逐渐受到抑制(图2E),当压力增加到8.9 GPa时,该峰完全消失,只有IX峰保留。这说明了在该异质结体系中,主要的荧光发射由层内激子向层间激子转变。也就是说,施加外部压力可以有效增强vdW异质结的层间耦合。另外,有趣的是,理论和实验研究均表明,与单层WS 和MoSe 的层内激子能随压力增加而明显蓝移的现象相比,WS /MoSe 异质结的层间激子能仅表现出微弱的压力依赖性(图3),这与其他双层TMD样品的高压响应也有显著差异。对于这一现象,有两种可能的解释:一是WS 的导带边缘和MoSe 的价带边缘,在压力下以相当的速度向同一方向移动;其次,杂化带可能存在于两个组分的带边附近,并且它们对压力不敏感。另外,第一性原理计算揭示了外加压力下较强的层间相互作用导致了WS /MoSe 异质结中层间激子行为的增强,并验证了层间激子的稳定性。这为研究vdW异质结的层间相互作用提供了一种有效的策略,揭示了WS /MoSe 异质结中层间激子的增强,将对各种类似量子系统的材料和器件设计具有重要意义。

图4. 外加压力作用下WS2/MoSe2异质结双分子层的计算能带结构和差分电荷密度。

该工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金委以及中科院先导专项等的支持。

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编辑:藏痴

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